Spectroscopie femtoseconde de structures métalliques et de verre de silice à l'échelle nanométrique

Abstract

La plupart des propriétés physiques des milieux métalliques sont déterminées par les électrons de conduction et leurs interactions. Ces processus sont maintenant accessibles par des techniques résolues en temps utilisant une source laser femtoseconde. Avec un dispositif expérimental de type pompe-sonde présentant une très grande sensibilité (mesure de variation de transmission relative ΔT/T - 10-7) et une résolution temporelle de l’ordre de 15 fs, nous avons ainsi étudié les structures métalliques, bimétalliques et de verres de silice à l’échelle nanométrique. Nous avons ainsi examiné la réponse électronique aux temps courts dans les films d’argent après une excitation optique femtoseconde. Pour ces électrons athermaux, nous avons mis en évidence une augmentation non-instantanée du taux de diffusion optique sur une échelle de temps de ~ 100 fs. De même, les pertes d’énergie d’un tel gaz sont plus lentes aux premiers instants après l’excitation et elles augmentent durant la thermalisation électronique : il s’agit d’une preuve de l’influence mutuelle des interactions électron-électron et électron-réseau. Nous avons également étudié les échanges d’énergie des électrons vers le réseau dans d’autres systèmes que l’argent. Des mesures sur le cuivre ou le nickel ont confirmé l’accélération des échanges avec le confinement, déjà observée précédemment dans le cas de l’argent ou l’or. Nous avons étendu ces études à des composés bimétalliques : alliages Or/Argent ou composés ségrégés coeur Nickel/couronne Argent. L’alliage présente un comportement moyen comparés aux métaux purs, suggérant que le désordre influence peu la redistribution de l’énergie. Par contre, Ni/Ag montre une diminution du couplage dans le cas de composés Ni50Ag50 par rapport aux métaux purs de même taille. L’interprétation de ces résultats nécessite des expériences complémentaires. Enfin, notre système expérimental à grande sensibilité nous a permis d’étudier dans la silice vitreuse deux modes Raman de faible largeur appelés modes de défaut : D1 et D1, dus à des anneaux de petites tailles, sont caractéristiques de l’ordre local dans le matériau. Nous avons ainsi étudié l’évolution de leurs caractéristiques au cours de la densification de la silice. Notre technique, particulièrement puissante pour extraire des modes étroits de faible amplitude, permet ainsi l’investigation de l’ordre local dans les matériaux amorphes.