Modélisation globale de l'infiltration chimique en phase vapeur (CVI) et étude de la chimie du dépôt de pyrocarbone en CVD/CVI

Abstract

Ce mémoire est consacré à la modélisation de l'infiltration chimique en phase vapeur (CVI), procédé utilisé pour la fabrication des composites thermostructuraux et en particulier les carbone-carbone (C/C). Il s'articule autour de deux axes : le premier concerne la mise au point d'un outil de simulation globale du procédé, c'està- dire à l'échelle d'un four, et le second la détermination d'un modèle chimique apte à décrire de manière réaliste le dépôt de pyrocarbone et suffisamment simple pour être utilisé dans une simulation globale. La modélisation globale inclut une description mathématique détaillée des phénomènes de transfert de masse (convection et diffusion multicomposant) et de chaleur, des réactions chimiques homogènes et hétérogènes, et des relations d'interface entre les milieux libre (le four) et poreux (la préforme). Un outil de simulation globale a ensuite été développé avec une résolution en couplage faible (milieu libre / milieu poreux). Les potentialités de cette approche quantitative sont mises en valeur à travers une étude de modélisation de la CVI du carbure de silicium, avec variation des paramètres débit de gaz réactif et diamètre de réacteur. Un modèle chimique du dépôt de pyrocarbone à partir du précurseur propane, comprenant deux espèces légères moyennes conduisant au pyrocarbone laminaire lisse et une espèce moyenne plus lourde (HAP) conduisant au pyrocarbone laminaire rugueux, est ensuite proposé. Il reproduit les résultats expérimentaux de dépôt CVD. Pour l'identifier également en CVI, des milieux poreux modèles constitués d'un empilement quasi-compact de filaments ont été élaborés, densifiés et caractérisés. Il a été nécessaire d'affiner le modèle chimique pour que le calcul reproduise ces résultats expérimentaux de CVI. Enfin, la comparaison entre les résultats d'expériences de CVD et CVI acquises dans diverses conditions et le cadre de modélisation a permis de mieux interpréter ceux-ci. Ainsi, l'existence d'un nouveau mode de dépôt de pyrocarbone fortement anisotrope a été confirmée.