Description théorique de la dynamique de recombinaison Eley-Rideal de l'azote moléculaire à la surface du tungstène

Abstract

La recombinaison hétérogène de molécules diatomiques influence de manière déterminante la réactivité chimique de certains plasmas froids vis à vis des matériaux. Dans ce travail la dynamique de formation de molécules d'azote (N2) sur des surfaces modèles de tungstène (W) est théoriquement décrite. La méthode des trajectoires quasi-classiques est employée pour simuler l'abstraction directe d'atomes d'azote initailement pré-adsorbés sur la surface, par les atomes provenant de la phase gazeuse : la recombinaison Eley Rideal. L'utilisation d'un modèle d'interactions suffisamment précis, basé sur un fit multidimensionnel de calculs ab initio, révèle les mécanismes de recombinaisons à l'échelle moléculaire et en particulier le rôle prépondérant joué par la répulsion à moyenne lors de l'approche des deux atomes d'azote. La possible dissipation aux phonons du matériau ainsi que le rôle de la température de surface sont pris en compte par un modèle effectif d'oscillateur de Langevin généralisé. L'influence de la symétrie de surface est enfin abordée par la comparaison de la dynamique de recombinaison pour deux surfaces d'orientation cristallographique différente W (100) et W (110).