Nouvelles électrodes à oxygène pour SOFC à base de nickelates Ln2NiO4+δ (Ln = La, Pr) préparées par infiltration

Abstract

L’amélioration des performances des piles à combustible à oxyde solide(SOFC) passe en partie par l’augmentation de l’activité électrocatalytique de l’électrode àoxygène. Cet objectif peut être atteint soit en recherchant des matériaux plus performants,soit en travaillant sur la mise en forme et la microstructure d’électrodes de matériaux connus.Cette thèse développe cette dernière approche en considérant surtout la technique originalede mise en forme par infiltration appliquée aux matériaux La2NiO4+δ et Pr2NiO4+δ, connuspour leurs propriétés de conduction mixte électronique et ionique. L’optimisation desparamètres a été effectuée sur des électrodes à base de La2NiO4+δ, et a conduit à lapréparation d’électrodes performantes. L’analyse approfondie des résultats de mesuresélectrochimiques a permis de démontrer l’importance primordiale des interfacesgaz/électrode (surface spécifique) et électrode/électrolyte sur l’efficacité de l’électrode.L’étude d’électrodes à base de Pr2NiO4+δ et des phases secondaires issues de sadécomposition ont mis en lumière les propriétés électrocatalytiques remarquables de l’oxydesimple Pr6O11, conduisant à des résistances de polarisation très faibles (Rp = 0,028 Ω·cm2 à600 °C). L’intégration de ce type d’électrode dans une cellule SOFC complète a permis demesurer une densité de puissance élevée de 825 mW·cm-2 à seulement 600 °C etremarquablement stable après 800 h de fonctionnement à 600 °C et 0,5 A·cm-2.