Emission de photons et transport quantique en cavité nanoplasmonique

Abstract

L’étude de l’interaction entre la lumière et la matière n’a cessé de susciter un intérêt croissant au fil des années. L’amélioration des techniques de fabrication des cavités électromagnétiques permet aujourd’hui de coupler ces cavités à des nanocircuits, se faisant, combinant les champs de l’optique quantique et de la nanoélectronique. À cela s’ajoute enfin la démonstration expérimentale de la possibilité d’utiliser un microscope à effet tunnel comme cavité plasmonique couplée au transport électronique. Cette thèse propose un cadre théorique basé sur l’électrodynamique quantique en cavité, permettant l’étude du couplage entre le transport électronique dans une jonction moléculaire et le champ électromagnétique d’une cavité. L’attention est portée sur le régime de transfert tunnel séquentiel des électrons, auquel est adapté l’utilisation les calculs basés sur l’usage de la matrice densité. Ce régime permet d’établir les equations maîtresses régissant l’évolution temporelle de la matrice densité, ainsi qu’un schéma de calcul numérique du courant électronique et des propriétés statistiques des photons dans la cavité quand il n’est pas possible d’obtenir un résultat analytique. Dans un premier temps, l’attention est portée sur un modele de jonction moléculaire à une orbitale. En effet, l’existence d’un courant électronique signifie que la charge de la molécule fluctue et cette fluctuation se couple au champ électromagnétique de la cavité. L’étude de ce premier système est faite dans le régime, expérimentalement pertinent, de fort taux d’amortissement κ ≥ kBT du mode de la cavité et de couplage lumière–matière arbitrairement élevé. Ce modèle met en évidence l’équivalence du couplage électron–photon et du couv plage électron–phonon pour un unique niveau électronique. Ce couplage électron–phonon est étudié depuis longtemps en nanoélectronique sous le nom de principe Franck–Condon. La caractéristique courant–tension du circuit fait apparaitre une évolution par paliers ou seuils inelastiques, chacun séparé par l’énergie d’un photon. Ce phénomène correspond à une dissipation d’énergie, par émission de photons dans la cavité, médiée par le courant électronique. Pour cette étude, une formule du courant électronique prenant en compte l’effet de l’amortissement de la cavité(facteur de qualité Q ≈ 10) a été dérivée. Cela a permis de montrer que la largeur des sauts du courant est contrôlée par κ plutôt que la température. Ce modèle démontre la possibilité d’obtenir divers régimes d’émission de lumière par passage de courant au sein de la jonction. Pour une importante différence de potentiel entre les électrodes de la jonction, cette théorie prédît un important groupement («bunching») des photons émis dans la cavité. La fonction de corrélation de deux photons à temps égaux g(2)(0) atteint alors une valeur de l’ordre de κ/Γ, où Γ est le taux de transfert tunnel des électrons. En revanche, au premier seuil de transfert inélastique des électrons, cette théorie prédît une émission de lumière non–classique provoquée par le courant électronique moléculaire à un niveau (la jonction se comporte alors comme une source à un photon). Enfin, nous avons montré qu’en présence d’une source de voltage dépendant du temps appliqué à la cavité, le courant dc présente des paliers analogues à ceux obtenus dans le régime Franck–Condon. La théorie développée dans cette thèse est ensuite appliquée à une jonction moléculaire à deux niveaux électroniques. Dans ce scénario, le mode de la cavité se couple à la transition électronique entre les deux orbitales moléculaires. L’effet des fluctuations des charges de chaque orbitale est négligé. Dans ce cadre, nous avons étudié le cas d’un couplage cavité-molécule de type dipolaire électrique. L’attention est portée principalement sur le régime de couplage faible entre le dipole de la molécule et le mode de la cavité. [...]