Approches micro- et millifluidiques pour étudier la production d’hydrogène dans les milieux multiphasiques CO2/H2O dans les conditions géologiques

Abstract

Le principal challenge lié au réchauffement climatique concerne la gestion des émissions de gaz à effet de serre comme le dioxyde de carbone (CO2). Une des stratégies pour répondre à cette problématique repose sur le stockage géologique de ce déchet au sein des aquifères salins. Une voie envisagée pour combiner stockage et valorisation du CO2 est sa bioconversion en méthane (CH4) par des micro-organismes vivant dans ces environnements profonds par méthanogénèse (objectif du projet ERC BIGMAC). Toutefois, cette bioconversion nécessite la présence d’hydrogène. Ainsi, une voie prometteuse pour générer artificiellement de l’hydrogène in situ est l’oxydation du fer dans les milieux aqueux saturés en CO2 (Fe + CO2 + H2O -> FeCO3 + H2). Le principal objectif de ce travail de thèse concerne donc la détermination des cinétiques de production d’hydrogène dans un milieu aqueux contrôlé en pression de CO2 (1-200 bar) et en température (25-80 °C). Pour réaliser les expériences, un réacteur millifluidique en saphir a été développé, optimisé et couplé avec des techniques de caractérisation spécifiques (i.e. chromatographie en phase gazeuse, diffraction des rayons X, etc.). Cela a permis d’étudier et de quantifier la production d’hydrogène principalement en fonction du temps, de la température et de la pression. L’acquisition de ces données a permis une première estimation de la quantité d’hydrogène pouvant être produite au sein d’un aquifère. Cependant, afin de prendre en compte les caractéristiques géométriques du lieu de stockage (i.e. milieu poreux), nous avons développé et utilisé des outils microfluidiques mimant des milieux géologiques profonds (porosité, perméabilité, pression et température). Des microréacteurs en saphir ont été spécialement conçus pour répondre aux objectifs visés. Les propriétés mécaniques et optiques du saphir ont permis de réaliser des analyses in situ de la réaction de production d’hydrogène sous pression de CO2 et en température. La formation des produits (FeCO3) et/ou la disparition des réactifs (CO2) de la réaction ont notamment pu être étudiées via l’utilisation d’un spectromètre infrarouge.