Synthèses, mesures physiques et modélisation de composés intermétalliques RTSiH (R=La, Ce, T=Fe, Ru) à électrons fortement corrélés : supraconductivité, cohérence Kondo et magnétisme quantique

Abstract

Ce travail de thèse est centré sur l'étude des phénomènes de supraconductivité, d'effet Kondo et de magnétisme quantique dans des composés à électrons fortement corrélés. Nous étudions deux familles d'hydrures intermétalliques La1-xCexFeSiH et CeFe1-xRuxSiH 0< x < 1), où l'émergence de phénomènes exotiques est attendue à partir de l'interaction entre les électrons f du cérium et les électrons d du métal de transition. D'une part, notre travail comprend la synthèse de ces composés, ainsi que leur caractérisation cristallographique et l'étude de leurs propriétés physiques à basse température. Pour ce faire nous avons réalisé des mesures d'aimantation, de chaleur spécifique, de résistance électrique et de pouvoir thermoélectrique. Ces mesures nous permettent d'identifier des états de la matière particuliers tels que la supraconductivité, la cohérence Kondo ou le magnétisme quantique. De plus, nous utilisons une méthodologie systématique d'analyse d'échelles d'énergie qui est basée sur la théorie des liquides de Fermi, ainsi que sur les échelles d'énergie typiques des composés à fermions lourds dans le régime Kondo ou magnétique. Cette méthodologie nous permet de tracer des diagrammes de phases température versus taux de substitution x. Pour la solution solide La1-xCexFeSiH, notre travail met en évidence une transition de phase quantique entre le régime de supraconducteur de LaFeSiH et le régime Kondo cohérent de CeFeSiH, ainsi que la coexistence d'effet Kondo et de supraconductivité pour 0.07< x< 0.20. Pour la solution solide CeFe1-xRuxSiH, nous montrons une transition de phase quantique entre le régime Kondo cohérent de CeFeSiH et l'ordre magnétique de CeRuSiH.D'autre part, nous développons des modèles phénoménologiques qui prennent en compte la structure cristallographique de ces composés, afin de reproduire les propriétés physiques observées et proposer d'autres signatures expérimentales. En particulier, nous considérons une hybridation non locale entre l'orbitale f du cérium et les orbitales d du métal de transition. Dans le cadre de la substitution cérium-lanthane qui permet de modéliser les propriétés de la solution solide La1-xCexFeSiH, les considérations de couplage Kondo non local permettent d'explorer différente symétries pour l'hybridation fd en fonction de l'environnement local de champ cristallin pour les atomes de cérium. Notre étude nous mène à proposer un effet de dopage sélectif en poches, où les électrons f du cérium vont préférentiellement peupler les poches d'électrons ou les poches de trous, en fonction de la symétrie considérée pour le doublet de Kramers du cérium à basse énergie. Dans le cadre de l'étude des fluctuations magnétiques qui permet de modéliser les propriétés de la solution solide CeFe1-xRuxSiH, les considérations de couplage Kondo non local montrent une grande diversité d'ordres magnétiques possibles, et en particulier permettent de reproduire la structure magnétique anisotrope observée sur CeRuSiH.Bénéficiant du dialogue entre chimistes du solide et théoriciens, les travaux réalisés pendant cette thèse montrent l'utilité d'une approche transdisciplinaire afin de proposer de nouvelles synthèses de composés à électrons fortement corrélées à partir de considérations théoriques adaptées.