Croissance cristalline, magnétisme critique et magnétorésistance colossale dans les manganites à structure Ruddlesden-Popper La_1.2(Sr, Ca)_1.8Mn₂_O7

Abstract

Les composés lamellaires à structure Ruddlesden-Popper, de formule (La,Sr,Ca)_3Mn_2O_7, offrent la possibilité d'explorer le magnétisme bidimensionnel (2D) dans la famille des manganites. L'intérêt de ces derniers réside d'une part, dans leur magnétorésistance colossale, d'autre part, dans la polarisation totale en spin de l'état ferromagnétique. Afin d'accéder aux caractères intrinsèque et anisotrope de leurs propriétés physiques, des monocristaux de composition chimique La_1.2(Sr, Ca)_1.8Mn_2O_7 et de taille centimétrique ont été fabriqués par fusion de zone verticale associée au four à image. Ils ont ensuite fait l'objet de caractérisations par diffraction des rayons X et des neutrons, et par microscopie électronique en transmission haute résolution. Nous avons approfondi l'étude du comportement magnétique de La_1.2Sr_1.8Mn_2O_7 sur une large gamme de température, incluant la détermination de ses grandeurs magnétiques fondamentales: anisotropie magnétique, exposants critiques et "crossovers" au voisinage de la température de Curie, T_c 1̃08K. Au moyen de mesures fines d'aimantation et de susceptibilité, nous avons démontré l'apparition de corrélations quasi-2D vers 4̃20K, température à laquelle le modèle de Curie-Weiss tombe en désuétude. La_1.2Sr_1.8Mn_2O_7 peut être considéré comme un aimant de type Heisenberg quasi-2D avec des écarts notoires au modèle idéal: d'une part, l'anisotropie XY induisant un "crossover" avec la dimensionalité de spin à T_n1̃57K, d'autre part, les couplages tridimensionnels entre feuillets double pérovskite qui provoquent un second "crossover" avec la dimensionalité du réseau à T_d1̃17K. Le développement timide des corrélations ferromagnétiques 2D, ainsi que nos estimations des exposants critiques delta=(4.3±1.1) et gamma1̃.4 au voisinage de T_c, indiquent que la transition ferromagnétique dans La_1.2Sr_1.8Mn_2O_7 est essentiellement tridimensionnelle. A la transition paramagnétique -> ferromagnétique sont étroitement associés une transition isolant -> métal (T_(i-m)1̃28K), ainsi qu'un maximum de magnétorésistance négative (dp/p(8T))_[001]1̃1502̃x(dp/p(8T))_[110] pour La_1.2Sr_1.8Mn_2O_7, supérieur aux performances des pérovskites aux T_c similaires. Avec l'anisotropie marquée de la résistivité électrique et une faible métallicité ne s'établissant véritablement que dans les blocs de feuillets double pérovskite transparaÎt la structure lamellaire des composés La_1.2Sr_(1.8-y)Ca_yMn_2O_7 (y=0.0 et 0.2).