Etude des effets relativistes en régime d’interaction non-linéaire entre les molécules et les impulsions laser brèves dans les domaines de fréquences XUV et X mous

Abstract

Le développement des sources XUV intenses du type laser à électrons libres (LEL) et génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE) en régime femtoseconde (fs) et sub-fs permet l’investigation des processus non-linéaires ultra rapides dansl’interaction laser-matière. Dans le contexte de l’étude de la dynamique de la photoionisation moléculaire aux temps ultra-brefs, la résolution directe de l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT) s’est révélée cruciale pour l’interprétationdes observations expérimentales. Dans cette thèse, nous présentons des calculs ab-initio pour la photo-ionisation de H2 en impulsion ultra-brève UV et X. On s’intéressera plus particulièrement aux processus non-linéaires impliquant deux photons,à leur rôle dans le couplage dynamique électron-noyaux ainsi qu’aux effets liés aux corrections à l’approximation dipolaire (AD).Notre approche théorique est basée sur la méthode spectrale, elle nécessite la détermination des états quantiques de la molécule isolée. Ces états sont calculés dans l’approximation Born-Oppenheimer (BO) dans le contexte de la méthode d’interaction de configuration, en s’appuyant sur la théorie des collisions pour traiter les continua et sur le formalisme de Feshbach pour calculer les états autoionisants. Dans le traitement de l’interaction avec le rayonnement, nous nous basons sur un développement multipolaire du vecteur potentiel du champ en jauge de Coulomb, dont nous conservons les termes correspondant à l’AD et aux effets de retard jusqu’à l’ordre O(1/c). Finalement, nous utilisons des approches perturbatives et nonperturbatives pour obtenir l’amplitude de transition liée à l’ionisation, à partir de laquelle on calcule les sections efficaces, les spectres de photoélectrons et les distributionsangulaire dans le référentiel de la molécule [...]