Contribution à l'identification et à l'évaluation d'un combustible UO2 dopé à potentiel oxygène maîtrisé

Abstract

La température et la pression partielle d’oxygène (PO2) constituent les paramètres majeurs contrôlantles évolutions thermochimiques en réacteur des combustibles nucléaires de type oxyde, et notammentla spéciation des produits de fission potentiellement corrosifs (Cs, I, Te). Pour limiter les risques derupture de la gaine en Zr par corrosion, une solution innovante consiste à imposer au combustible defonctionner dans un domaine de PO2 où les espèces chimiques des gaz de fission sont inoffensives, pardopage in-situ avec un tampon oxydo-réducteur solide. Le niobium, avec ses couples redoxNbO2/NbO et Nb2O5/NbO2, a été identifié comme le candidat le plus prometteur. Un procédé defabrication d’un combustible dopé niobium répondant à cet objectif et conforme aux spécificationsd’usage (densité, microstructure) a été optimisé. L’étude expérimentale du système UO2-NbOx a révélél’existence à 810°C d’une phase liquide entre UO2 et NbO2, non identifiée à ce jour. La caractérisationdes phases solides et en solution du niobium nous a conduit à proposer un modèle thermodynamiquede solubilité du dopant dans UO2 à 1700°C. Une étude approfondie de la spéciation du niobiumprécipité a permis d’identifier la présence simultanée dans le matériau des phases majeures NbO2 etNbO, ainsi que Nb en moindre teneur. La coexistence du niobium sous deux degrés d’oxydationdifférents constitue un élément-clé de démonstration d’un possible effet tampon in-situ, dont l’impactest observé sur certaines propriétés du combustible dépendantes de la PO2, la densification notamment.Les résultats confirment le potentiel prometteur des combustibles tamponnés en PO2 au regard de sesperformances en réacteur.