Assemblage dirigé de colloïdes hybrides pour l'optique

Abstract

Cette thèse est dédiée à la recherche d'une nouvelle voie de fabrication de métasurfaces optiques en utilisant des approches «bottom-up» basées sur la chimie en milieu liquide et l'auto-assemblage.Dans ce projet, nous utilisons une voie de formulation à base d'émulsion pour synthétiser des agrégats de nanoparticules d'or. La voie de formulation consiste à émulsionner une suspension de nanoparticules d'or dans l'eau en phase huileuse à l'aide de tensioactifs adaptés. Cette étape est suivie par l'évaporation contrôlée de l'eau des gouttelettes sous basse pression pour confiner les nanoparticules dans les amas finaux. La surface des nanoparticules d'or a été préalablement fonctionnalisée afin de conserver leurs propriétés de résonance plasmonique de surface dans l'assemblage final. La structure des agrégats, et plus précisément leur fraction volumique interne en or f, est contrôlée en faisant varier la masse molaire et la densité de surface du polymère de greffage. La structure finale des agrégats est étudiée en utilisant la diffusion des rayons X aux petits angles (SAXS), la microscopie électronique en transmission (MET) et la cryo-microscopie électronique en transmission (cryo-TEM).Les propriétés de diffusion optique des clusters synthétisés sont étudiées en utilisant une configuration de diffusion statique de la lumière (SLS) résolue en polarisation et à angle variable. Les données mesurées sont analysées et comparées à des calculs théoriques et des simulations. L'influence de la taille R et de la fraction volumique f des clusters sur leurs propriétés de diffusion est mise en évidence expérimentalement. La présence de multipôles électriques et magnétiques et leurs contributions aux propriétés de diffusion des agrégats sont démontrées expérimentalement. Les résultats expérimentaux sont en bon accord avec les simulations qui indiquent que les amas de rayon R = 120 nm et de fraction volumique f supérieure à 0,3 présentent des propriétés de diffusion directionnelle exceptionnelles telles que celles attendues pour des diffuseurs de Huygens utilisés pour la fabrication de métasurfaces.