Processus électroniques d'excitation et de relaxation dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes

Abstract

Nous avons étudiés l'excitation d'un solide diélectrique par une impulsion laser femtoseconde(fs) intense dans le domaine visible où XUV. Ce type d'irradiation produit des électrons excités avec des énergies initiales qui vont de quelques eV à quelques dizaines d'eV au dessusdu bas de la bande de conduction. La relaxation de ces électrons est à l'origine de nombreuxphénomènes tels que l'ablation laser, le claquage optique ou le transport des électrons "chauds " dans les matériaux à intérêt technologique (SiO2 et diamant). L'objectif de ce travailde thèse est d'étudier de façon directe et de mieux comprendre ces mécanismes de relaxationélectroniques. Deux techniques expérimentales complémentaires, utilisant les impulsions XUVultrabrèves, issues de la génération d'harmoniques d'ordres élevés, ont été mises oeuvre pourmener à bien ces études. Tout d'abord, les expériences de photoémission ont permis de mettreen lumière un nouveau mécanisme d'absorption du rayonnement par les électrons de la bandede conduction : les transitions multiphotoniques interbandes. Nos résultats montrent que ceprocessus est le mécanisme dominant d'échauffement des électrons. Cette conclusion est deplus corroborée par les résultats d'un modèle théorique basé sur la résolution de l'équationde Schrödinger dépendante du temps. D'autre part, des expériences " pompe/sonde " dephotoémission résolue en temps ont eu pour but de sonder la population d'électrons excitéspar une impulsion XUV et de suivre son évolution temporelle sur une échelle de temps fsà ps. Les temps de décroissance mesurés sont de l'ordre de quelques ps pour des électronsde 30 eV. L'interprétation des ces durées de vie longue est problématique. Nous suggéronsun modèle de relaxation en deux étapes, tout d'abord purement électronique et rapide, puisd'interaction avec le réseau plus lente, pour expliquer ces résultats expérimentaux. Le secondtype d'expériences porte sur une spectroscopie de photoconduction sur du diamant. En utilisantles harmoniques d'ordres élevés comme source d'excitation nous avons mesuré le courantde déplacement induit qui permet d'accéder au nombre d'électrons excités en fonction del'énergie des photons incidents. Cette information permet d'étudier l'efficacité de l'ionisationpar impact (collision inélastique électron/électron). Nos résultats peuvent s'interpréter par lastructure particulière du diamant qui comporte une deuxième bande interdite 0 eV au dessusdu bas de la bande de conduction. Des simulations Monte-Carlo permettent de confirmer cetteinterprétation.