Modélisation théorique et expérimentale du mécanisme de conduction protonique dans un clathrate hydrate ionique
Idioma
fr
Thèses de doctorat
Fecha de defensa
2013-01-25Especialidad
Chimie physique
Escuela doctoral
École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde)Resumen
Ce travail de thèse présente les résultats obtenus lors de l'étude des mécanismes élémentaires à l'origine de la forte conduction protonique mesurée dans le cas de clathrates hydrates d'acides forts. Une méthodologie ...Leer más >
Ce travail de thèse présente les résultats obtenus lors de l'étude des mécanismes élémentaires à l'origine de la forte conduction protonique mesurée dans le cas de clathrates hydrates d'acides forts. Une méthodologie combinant diffusion neutronique, résonance magnétique nucléaire et simulation de dynamique moléculaire "ab-initio" a permis de modéliser les différents processus dynamiques impliqués, se produisant sur des temps allant de la nanoseconde à la femtoseconde. Le modèle proposé explique la forte conduction de ces systèmes aqueux par la délocalisation à longue distance de leurs protons résultant d'un mécanisme de type Grotthuss gouverné par la relaxation des molécules aqueuses environnant les protons en excès.< Leer menos
Resumen en inglés
This work shows the results obtain about the study of elementary mechanisms behind the high protonic conduction of strong acids clathrate hydrate. A method using quasiélastic neutron scattering and pulse field gradient NMR ...Leer más >
This work shows the results obtain about the study of elementary mechanisms behind the high protonic conduction of strong acids clathrate hydrate. A method using quasiélastic neutron scattering and pulse field gradient NMR experiments both with DFT molecular dynamic simulations allowed to establish a model which describe the several dynamical processes involve occuring on timescales from nanosecond to femtosecond. The model deduced explain the high conduction property of ionic clathrate hydrate by a delocalization of their protons following a grotthuss type mecanism managed by the relaxation of water molecules around the excess protons.< Leer menos
Palabras clave
Clathrate hydrate ionique
Conduction protonique
Dynamique moléculaire
Diffusion quasiélastique des neutrons
Palabras clave en inglés
Ionic clathrate hydrate
Protonic conduction
Molecular dynamics
Quasiélastic neutron scattering
Orígen
Recolectado de STARCentros de investigación