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dc.contributor.advisorBudzinski, Hélène
dc.contributor.advisorVillenave, Eric
dc.contributor.authorGUILLON, Amélie
dc.contributor.otherMazéas, Laurent
dc.date2011-12-16
dc.date.accessioned2020-12-14T21:10:14Z
dc.date.available2020-12-14T21:10:14Z
dc.identifier.urihttp://ori-oai.u-bordeaux1.fr/pdf/2011/GUILLON_AMELIE_2011.pdf
dc.identifier.urihttps://oskar-bordeaux.fr/handle/20.500.12278/21571
dc.identifier.nnt2011BOR14398
dc.description.abstractLes hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) sont des composés organiques présents dans l’ensemble des compartiments environnementaux. Dans l’atmosphère, leurs sources sont à la fois naturelles (feux de biomasse, éruptions volcaniques) et anthropiques (industrie, transport, chauffage résidentiel). Une fois émis, sous forme gazeuse ou adsorbés à la surface de particules atmosphériques, les HAP sont susceptibles d’être impliqués dans des processus physico-chimiques tels que la photodégradation et/ou des réactions d’oxydation avec différentes espèces radicalaires. Du fait de leur toxicité avérée, ces composés font l’objet de différentes réglementations, législations françaises et européennes. Concernant le compartiment atmosphérique, seul le benzo(a)pyrène présente aujourd’hui des seuils d’émission à respecter. Afin de faire évoluer ces textes et de mettre en place des mesures de réduction d’émissions, diverses approches ont été développées dans le but de différencier leurs sources dans l’atmosphère. L’approche moléculaire, basée sur les profils moléculaires et les rapports de concentrations, permet d’apporter des informations quant à leurs origines. En revanche, elle souffre de biais induits par les conditions de formation des HAP (température, conditions environnementales…) et par les processus physico-chimiques dans lesquels ils sont impliqués. L’objectif principal de ce travail est de mettre en place une méthodologie de traçage de sources des HAP particulaires par une approche isotopique. Le développement du protocole analytique a été réalisé pour déterminer la composition isotopique moléculaire des HAP particulaires par GC/C/IRMS. Il a été montré que la réactivité des HAP sous l’action d’oxydants (O3, NO2, OH) et/ou de la lumière solaire n’induisait pas de variation significative de la composition isotopique moléculaire des HAP. Cette méthodologie a ainsi pu être appliquée sur des échantillons naturels, prélevés sur des sites caractérisés par des sources spécifiques. Il a été montré que les 13C/12C des HAP, en complément de données moléculaires, permettent de différencier les origines de ces composés. Par exemple, les caractéristiques moléculaires et isotopiques de HAP issus de la combustion de plusieurs espèces de bois d’origine méditerranéenne ont été déterminées en appliquant cette méthodologie à des échantillons collectés directement à l’émission. Enfin, dans le cadre de l’étude de la pollution et de ses impacts dans le Bassin d’Arcachon, les apports atmosphériques en HAP ont été mesurés par l’approche moléculaire couplée à d’autres outils (rétrotrajectoires, oxydants, roses des vents…) afin de compléter le diagnostic environnemental.
dc.description.abstractEnPolycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH) are carcinogenic compounds, present in all the compartments of the Environment. In the atmosphere, their sources are both from natural (biomass burning, volcanic emissions...) and anthropogenic (transport, industry, residential heating...) origins. Once emitted in the atmosphere, PAH are distributed between the gaseous or particulate phases and may be involved in different physico-chemical processes such as photodegradation, radical-initiated oxidations... Due to their carcinogenicity, PAH emissions are nowadays subjected to various regulations from France and more largely, European Union. In the atmosphere, benzo(a)pyrene has been selected as representative of the PAHs because of its high toxicity. In order to improve regulations involving emission reductions, several methodologies have been developed to perform source apportionment. The most commonly used in the literature is the molecular approach, based on molecular profiles and particular ratios. Nevertheless, conditions of PAH formation and physico-chemical processes affect these characteristic values. The main objective of this work was to develop a new methodology of particulate-PAH source tracking based on the molecular isotopic composition. The development of analytical procedure was performed to determine 13C/12C of PAHs by GC/C/IRMS. The study of the impact of PAH reactivity in the presence of O3, NO2, OH and/or solar radiations shows that no significant isotopic fractionation is induced on their isotopic compositions. Molecular isotopic approach was applied on natural particles, collected at different specific sites: 13C/12C of PAHs and molecular data allow differentiating particulate-PAH sources. Therefore, determinations of molecular and isotopic characteristics have been undertaken by applying this methodology on particulate-PAHs emitted during the combustion of fifteen Mediterranean woods. Finally, molecular approach coupled with different parameters (back-trajectories, oxidant concentrations, wind roses...) enables to measure the levels of PAH concentrations in the atmosphere in order to evaluate their impacts as a source of pollution in the Arcachon Bay.
dc.language.isofr
dc.subjectHap
dc.subjectParticules
dc.subject13c/12c
dc.subjectRéactivité hétérogène
dc.subjectTraçage de sources
dc.subject.enPah
dc.subject.enParticles
dc.subject.en13c/12c
dc.subject.enHeterogeneous reactivity
dc.subject.enSource apportionment
dc.titleÉtude de la composition isotopique moléculaire (delta13C) comme traceur de source qualitatif et quantitatif des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) particulaires dans l’atmosphère
dc.title.enStudy of molecular isotopic composition as qualitative and quantitative source tracer for particulate polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the atmosphere
dc.typeThèses de doctorat
dc.contributor.jurypresidentLeoz-Garziandia, Éva
bordeaux.hal.laboratoriesThèses de l'Université de Bordeaux avant 2014*
bordeaux.hal.laboratoriesEnvironnements et Paléoenvironnements Océaniques (Talence)
bordeaux.institutionUniversité de Bordeaux
bordeaux.type.institutionBordeaux 1
bordeaux.thesis.disciplineChimie analytique et environnement
bordeaux.ecole.doctoraleÉcole doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde)
star.origin.linkhttps://www.theses.fr/2011BOR14398
dc.contributor.rapporteurBesombes, Jean-Luc
dc.contributor.rapporteurJaffrezo, Jean-Luc
bordeaux.COinSctx_ver=Z39.88-2004&rft_val_fmt=info:ofi/fmt:kev:mtx:journal&rft.title=%C3%89tude%20de%20la%20composition%20isotopique%20mol%C3%A9culaire%20(delta13C)%20comme%20traceur%20de%20source%20qualitatif%20et%20quantitatif%20des%20hydrocarbures%20ar&rft.atitle=%C3%89tude%20de%20la%20composition%20isotopique%20mol%C3%A9culaire%20(delta13C)%20comme%20traceur%20de%20source%20qualitatif%20et%20quantitatif%20des%20hydrocarbures%20a&rft.au=GUILLON,%20Am%C3%A9lie&rft.genre=unknown


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