Sparse cyclic excitations explain the low ionic conductivity of stoichiometric Li7La3Zr2O12
BURBANO, Mario
Réseau sur le stockage électrochimique de l'énergie [RS2E]
PHysicochimie des Electrolytes et Nanosystèmes InterfaciauX [PHENIX]
Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux [ICMCB]
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CARLIER, Dany
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SALANNE, Mathieu
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Maison de la Simulation [MDLS]
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en
Article de revue
This item was published in
Physical Review Letters. 2016-03, vol. 116, n° 13, p. 135901 (6 p.)
American Physical Society
English Abstract
We have performed long time scale molecular dynamics simulations of the cubic and tetragonal phases of the solid lithium-ion electrolyte Li7La3Zr2O12 (LLZO), using a first-principles parametrized interatomic potential. ...Read more >
We have performed long time scale molecular dynamics simulations of the cubic and tetragonal phases of the solid lithium-ion electrolyte Li7La3Zr2O12 (LLZO), using a first-principles parametrized interatomic potential. Collective lithium transport was analyzed by identifying dynamical excitations: persistent ion displacements over distances comparable to the separation between lithium sites, and stringlike clusters of ions that undergo cooperative motion. We find that dynamical excitations in c-LLZO (cubic) are frequent, with participating lithium numbers following an exponential distribution, mirroring the dynamics of fragile glasses. In contrast, excitations in t-LLZO (tetragonal) are both temporally and spatially sparse, consisting preferentially of highly concerted lithium motion around closed loops. This qualitative difference is explained as a consequence of lithium ordering in t-LLZO and provides a mechanistic basis for the much lower ionic conductivity of t-LLZO compared to c-LLZO.Read less <
European Project
Energy oriented Centre of Excellence for computer applications
ANR Project
Laboratory of excellency for electrochemical energy storage - ANR-10-LABX-0076
Origin
Hal imported